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功能材料研究院超快光谱与光化学团队在Nature子刊Nature Communications发表新成果

时间:2026-07-21    作者:     浏览次数:

(功能材料研究院 通讯员 张欣)近日,学校功能材料研究院梁桂杰教授领衔的超快光谱与光化学团队,在基于量子点的可见到紫外光子上转换领域取得重要研究进展。相关成果以“High-yield visible-to-ultraviolet upconversion by ZnSe quantum dots with dynamic triplet transfer”为题,发表于Nature子刊Nature Communications(《自然·通讯》),湖北文理学院为论文第一完成单位,张欣副教授为第一作者兼第一通讯作者,香港科技大学何山博士、中国科学院化学研究所许子豪教授、学校梁桂杰教授为共同通讯作者。

基于三线态-三线态湮灭(TTA)的光子频率上转换技术,能够将低能量光子转换为高能量光子,在太阳能利用和光化学转化领域具有重要价值,有望突破光伏器件的Shockley-Queisser极限。在典型的TTA-UC体系中,敏化剂吸收低能光子后,需通过三线态能量转移(TET)将能量传递至湮灭剂,进而通过TTA过程产生高能单线态发射。

胶体量子点(QD)因其尺寸可调的带隙、高光稳定性和大摩尔消光系数,被视为一类极具潜力的敏化剂。然而,量子点激子寿命通常仅为纳秒级,远短于传统分子三线态的微秒级寿命,这一瓶颈长期制约着其敏化效率。当前学界主流策略是在量子点表面共价连接具有锚定基团的三线态传输体分子,通过“量子点→传输体→湮灭剂”的两步串行能量转移路径来实现上转换。该方案不仅体系构建难度大,多步能量转移过程还不可避免地带来效率损耗。

针对这一难题,团队构建了无需三线态传输体的ZnSe量子点/2,5-二苯基噁唑(PPO)二元转换体系,颠覆了“短寿命量子点必须借助传输体介导”的传统认知。对比数据显示,传统含传输体的CsPbBr₃-菲罗啉-PPO体系受限于两步TET过程,其三线态能量转移效率与上转换量子产率(UCQY)分别为88%和12.2%;而该无传输体ZnSe-PPO体系通过一步直接TET路径,将转移效率与UCQY分别大幅提升至93.1%和24%,为目前公开文献报道的量子点敏化上转换体系中的最高值。该体系的高效能量传递得益于对PPO分子平均自由程的精准调控:当分子间距与量子点粒径(约3.8nm)相匹配时,激子与三线态之间的电子耦合达到最优,能量转移机制实现了从扩散控制到隧穿主导的转变。

该工作突破了量子点敏化TTA-UC对三线态传输体的路径依赖,建立了基于“动态碰撞-隧穿转变”调控的直接能量转移新范式,修正了“纳秒级激子寿命量子点难以直接有效敏化湮灭剂”的固有认知。研究所揭示的“通过调控湮灭剂浓度即平均自由程来优化TTA效率”的设计原则,具有简洁且普适的方法学价值,可为其他短寿命发光体/湮灭剂体系的构建提供直接指导。鉴于该体系兼具创纪录的上转换量子产率、无重金属(Cd/Pb)的环保属性以及无需合成修饰的简便性,为发展高效、低成本的可见-紫外光化学制造技术提供了新的解决方案,在光固化3D打印、光催化合成及生物医学等领域展现出广阔的应用前景。

近年来,依托学校低维光电材料与器件湖北省重点实验室平台,梁桂杰教授团队长期聚焦量子点及其复合体系设计、光物理机制与光化学应用研究,产出一系列具备国际影响力的科研成果。此次成果发表,是湖北文理学院材料学科、化学学科建设的重要进展,彰显了学校青年科研人才的创新能力与省级重点实验室的平台支撑实力。

审核:梁英

责编:卜润慧 焦树国